近年來(lái)，基于有機(jī)金屬催化劑和生物酶的化學(xué)-生物級(jí)聯(lián)催化體系因兼具化學(xué)催化和生物催化的雙重優(yōu)勢(shì)，已被認(rèn)為是一種極具潛力的綠色合成途徑。然而，化學(xué)-生物級(jí)聯(lián)催化體系的建立仍面臨兩大主要挑戰(zhàn)：（1）用于輔酶煙酰胺腺嘌呤二核苷酸(NAD+/NADH)催化再生的有機(jī)金屬催化劑，低溫催化活性仍遠(yuǎn)低于酶催化反應(yīng)，且選擇性不足；（2）有機(jī)金屬催化劑與生物酶的生物相容性較差。
基于此，我校祁彩霞教授團(tuán)隊(duì)在課題組前期開(kāi)發(fā)的負(fù)氮型超高活性輔酶NADH再生吡啶酰胺有機(jī)銥催化劑PyCONPh-Ir的基礎(chǔ)上(Catalysis Science & Technology. 2021, 11, 7982-7991.),通過(guò)調(diào)變配體電負(fù)性，開(kāi)發(fā)了一款新的吡啶磺酰胺型銥催化劑PySO2NPh-Ir，其不僅保留了對(duì)輔酶NADH超高的再生活性，且相較于吡啶酰胺型催化劑，其對(duì)于芳香醛、醌類(lèi)化合物以及α-酮戊二酸的加氫活性均明顯較弱，展現(xiàn)了更出色的輔酶NADH再生選擇性，也更加適用于化學(xué)-酶級(jí)聯(lián)催化體系的構(gòu)建。進(jìn)而，將有機(jī)銥催化劑PySO2NPh-Ir與L-谷氨酸脫氫酶GLDH相結(jié)合，實(shí)現(xiàn)了對(duì)L-谷氨酸的高效制備（圖1）。
該研究成果以“High Selectivity Cofactor NADH Regeneration Organic Iridium Complexes Used for High-Efficiency Chem-Enzyme Cascade Catalytic Hydrogen Transfer”為題，發(fā)表在無(wú)機(jī)化學(xué)權(quán)威期刊《Inorganic Chemistry》（自然指數(shù)期刊，TOP期刊）上。該論文第一作者為我校趙立軍博士，通訊作者為祁彩霞教授，煙臺(tái)大學(xué)為唯一通訊單位。上述工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、煙臺(tái)市科技創(chuàng)新發(fā)展計(jì)劃、山東省自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。（文/圖 趙立軍）
文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.inorgchem.3c02882。
來(lái)稿時(shí)間：10月27日 審核：劉希斌 責(zé)任編輯：徐揚(yáng)
